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钙钛矿型钴酸镧热催化氧化VOCs性能的调控及其机制

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  随着工业发展和城市化进程加快,大量挥发性有机物(VOCs)进入大气环境中。VOCs的有效减排是治理大气污染的重要环节。热催化氧化法是处理VOCs污染的有效方法之一。钙钛矿型钴酸镧(LaCoO3)具有价格低廉、组成灵活、氧化还原性能好、热稳定性优异等优点,是一种极具应用前景的VOCs热氧化催化剂。但是与贵金属催化剂相比,LaCoO3的催化活性仍较弱。如何进一步提升其催化活性,是相关研究的热点。 

  陈汉林博士、刘鹏博士和梁晓亮副研究员等通过钙置换和柠檬酸处理LaCoO3,显著增强其对甲苯的热催化氧化活性,并探讨了其中的增强机制。钙置换有效提高LaCoO3的表面氧浓度以及还原性能。但是,颗粒集聚以及CO2难脱附,导致其活性发生一定程度的降低。柠檬酸处理增加LaCoO3表面的氧空位,有利于氧和甲苯的吸附。经过钙置换和柠檬酸处理后,使LaCoO3暴露更多的活性位点,催化活性显著提高。上述改性LaCoO3的催化性能与商用铂基贵金属催化剂相近,但成本远低于贵金属催化剂。同时,该催化剂的催化活性、稳定性以及抗水性优异,具有较好的工业化应用前景。 

  该研究成果发表在Catalysis Science & Technology上,并入选封面文章。该项研究得到了中科院前沿科学重点项目(QYZDJ-SSW-DQC023-2),广州市珠江科技新星项目(201806010069),广东省杰出青年科学基金(2020B1515020015),广东省特支计划(201629015)以及中国科学院青年创新促进会(Y201863)等项目的支持。 

  

 

  改性钴酸镧钙钛矿热催化氧化甲苯机制图 

   

  

 

  Hanlin Chen, Gaoling Wei, Xiaoliang Liang*, Peng Liu*, Yunfei Xi, and Jianxi Zhu. Facile surface improvement of LaCoO3 perovskite with high activity and water resistance towards toluene oxidation: Ca substitution and citric acid etching. Catalysis Science & Technology, 2020, 10: 5829-5839. 

  原文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cy/d0cy01150a#!divAbstract 

  https://doi.org/10.1039/D0CY01150A 

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