黏土矿物是一类具有纳米结构的含水层状硅酸盐矿物，广泛分布于地球表层系统，对关键带的物质循环具有重要影响。与此同时，黏土矿物的形成与演化不仅能很好地指示古气候、古环境的演变，而且很可能是早期生命孕育和演化的催化剂和反应器。
高岭石化是自然界中最常见的2:1型黏土矿物向1:1型黏土矿物转变的反应，但目前对其反应过程与机制还存在不同认识，即固相转变（solid-state transformation）和溶解-再结晶（dissolution-recrystallization）。前者认为，黏土矿物的物相转变通过固态条件下的脱硅实现，反应主要发生在前驱体矿物的层间；而后者则认为，矿物的转变包括前驱体矿物的溶解和再结晶两个反应过程。这两种不同反应机制不仅对Si、Al、Mg、Fe等元素的地球化学循环具有重要影响，而且会显著制约风化成壤、表生成矿等重要地质地球化学过程。
基于对矿物结构与性质的认识，广州地球化学研究所何宏平研究员、博士研究生李尚颖等人提出，黏土矿物的纳米结构和特殊的物理化学性质是决定其演化途径的关键因素。为此，该团队以蒙脱石（完全膨胀）、累托石（伊-蒙混层矿物，半膨胀）和伊利石（非膨胀）三种具有不同膨胀性能的2:1型黏土矿物为主要研究对象，通过实验矿物学方法与谱学、显微电子学技术的结合，系统对比考察了上述黏土矿物的高岭石化过程（图1），并获得了以下认识：（1）2:1型黏土矿物高岭石化的反应区域为片层端面而非层间，促进其高岭石化反应的关键结构因素为前驱体矿物的破裂端面。（2）2:1型黏土矿物高岭石化的转变机制为原位的溶解-再结晶，其间，前驱体矿物的“残余”片层起到了“模板”作用，矿物再结晶作用发生在“残余”片层构成的局域环境中（图2）。（3）通过原位的溶解-再结晶机制形成的高岭石结构片层在一定程度上“继承”了前驱体矿物的片层大小和堆垛有序度。
该研究为Putnis（2014）在Science上提出的“矿物表/界面是发生溶解-再结晶耦合反应的重要场所”这一观点提供了重要的矿物学证据。但与三维结构矿物不同的是，2:1型黏土矿物的溶解发生在片层端面，而高岭石的沉淀则发生在前驱体矿物的基面。此外，该研究还为理解自然界广泛存在的2:1型黏土矿物层间复合物的成因提供了新机制。
图1 蒙脱石、伊利石、累托石高岭石化的高分辨透射电镜（HRTEM）图；
（a）蒙脱石的高岭石化；（b）伊利石的高岭石化；（c）累托石的高岭石化
图2 2:1型黏土矿物转变为高岭石的反应机制示意图
上述研究成果发表在American Mineralogist期刊上。该研究得到了国家自然科学基金（41530313, 41772039）等项目的资助。
文章信息： Shangying Li, Hongping He*, Qi Tao, Jianxi Zhu, Wei Tan, Shichao Ji, Yiping Yang, and Chaoqun Zhang. Kaolinization of 2:1 type clay minerals with different swelling properties. American Mineralogist: 2020, 105(5): 687-696.
原文链接：https://doi.org/10.2138/am-2020-7339
中国科学网报道：