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Ag与ZnTi/LDH复合材料的光催化性能研究

 | 朱雁平 | 来源:
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  目前,二维纳米片,如Zn/Ti层状双氢氧化物(LDH),因其在满足清洁能源需求和解决环境问题方面的潜力而受到广泛关注,成为一种很有前景的二氧化钛半导体替代品。层状双金属氢氧化物(LDH)是一类由类似于水镁石片层和层间阴离子组成的粘土,它们在环境催化领域受到了越来越多的关注。由于LDH片层的金属元素的种类和比例可调控,因此通过选择合适的金属元素,很容易合成具有光催化活性的LDH,LDH的这一特点也受到了特别的关注。许多已报导的LDH光催化剂都表现出非常高效的降解有机污染物的能力。研究表明将一些具有光活性的元素(如Ti,Cr,Zn)引入LDH的层板能够制备出具有高效光催化活性的LDH光催化剂。在众多LDH光催化剂中,Zn/Ti-LDH在有机污染物降解方面表现出较强的光催化活性。然而,Zn/Ti-LDH在光催化方面仍存在一些不足之处,如对光生电子空穴的转移不够高效及对太阳光的利用率不够高等。因此,我们需要更多的研究去提高LDH光催化剂的光生电子和空穴的分离效率以及增强其对太阳光的利用率。

  研究表明,贵金属修饰半导体可显著提高光催化活性,成为了光催化领域的研究热点。在可见光下,贵金属表面的等离子共振效应能引起集体振荡产生具有共振频率的光生电子,扩宽了对光了利用率。另一方面,在贵金属和半导体界面上形成的肖特基势垒可使得贵金属作为一种电子井。半导体产生的光生电子可以转移到贵金属中,促进了半导体的电子-空穴对的分离。

  中国科学院广州地球化学研究所矿物学与成矿学重点实验室的朱雁平研究采用低温还原法制备了Ag与Zn/Ti-LDH复合材料的光催化材料(Ag/LDH)。紫外-可见漫反射光谱结果表明,Ag/LDH在可见光区吸光度明显增强,且呈较宽的吸光度范围,这是由于Ag纳米颗粒的表面等离子体共振效应所致。以罗丹明B为和一氧化氮为目标污染物,对Ag/LDH的光催化活性进行了研究。光催化实验表明,相较于纯LDH,Ag/LDH具有较高的光催化活性。其中,2%Ag/LDH的光催化活性最高。此外,2%Ag/LDH多次反应后表现出较高的光化学稳定性。光致发光光谱测量和瞬态光电流分析的结果均表明LDH与Ag纳米颗粒之间存在肖特基势垒。复合材料光催化性能的提高归功于Ag纳米颗粒在可见光下的SPR效应及其与LDH之间的肖特基势垒。

  该研究得到国家自然基金(41572031, 41322014, 21177104)、国家青年拔尖人才支持计划、广东省青年拔尖人才支持计划(2014TQ01Z249)和CAS/SAFEA创新研究团队国际合作计划(20140491534)支持,研究成果论文已发表在Molecular Catalysis上。

  论文信息:Zhu Yanping, Laipan Minwang, Zhu Runliang, Xu Tianyuan, Liu Jing, Zhu Jianxi, Xi Yunfei, Zhu Gangqiang, He Hongping. Enhanced photocatalytic activity of Zn/Ti-LDH via hybridizing with C60 [J]. Molecular Catalysis, 2017, 427: 54-61.

  链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1381116916305088 

  

图1. 可能的光催化机理图

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