单次催化反应完成之后,催化剂表面性质的转变十分微小。但是当催化剂长时间运转后,活性和选择性逐渐下降,催化剂发生失活。催化剂失活会给生产过程带来不利影响,因此如何防止失活,失活之后能否再生重新利用,这些都直接关系到生成过程的经济效益。
广州地球化学研究所刘鹏博士研究生在该所梁晓亮副研究员和何宏平研究员的指导下开发的坡缕石负载型铜锰复合氧化物热催化氧化甲醛时,在207-258℃能够实现90%的CO2生成率,但在循环使用过程中,催化活性发生轻微下降。通过采用多种现代谱学手段研究反应前后坡缕石负载型铜锰复合氧化物表面的变化,提出相应的失活机制和一种简易的再生方法。
当反应温度在200℃以下时,铜锰复合氧化物中氧的活性低,不能将甲醛彻底氧化为CO2和H2O,甲酸盐积累在Cu-Mn-O/Pal表面,活性下降。当反应温度在250℃时,失活则是表面发生气致化学转变引起的,即Cu-Mn-O/Pal表面氧流失,铜和锰被还原,导致氧化还原能力和催化活性下降。失活催化剂在400℃焙烧后,残存的甲酸盐分解,铜和锰重新被氧化,表面氧含量增加,氧化还原能力和催化活性得到部分恢复。
坡缕石负载铜锰复合氧化物热催化氧化甲醛失活和再生机理
该研究成果近期发表在《Applied Surface Science》上
Liu Peng, Wei Gaoling, He Hongping, Liang Xiaoliang*, Chen Hanlin, Xi Yunfei, Zhu Jianxi. The catalytic oxidation of formaldehyde over palygorskite-supported copper and manganese oxides: Catalytic deactivation and regeneration. Applied Surface Science, 2019, 464: 287-293.
原文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0169433218324863